来源 | Advanced Science

链接 | https://doi.org/10.1002/advs.202521482

01

背景

AI 驱动的高性能计算使半导体器件集成度逼近物理极限，高热流（高功率密度）问题凸显，亟需具备高潜热（ΔH）、低界面热阻（ITR）、高结构稳定性的相变材料（PCMs）用于热管理。传统聚合物固 - 固 PCMs：相变单元链缠结、刚性交联导致潜热难以突破 160 J/g，存在显著焓损失（ΔHₗₒₛₛ）；相变热界面材料（PCM-TIMs）：石蜡类易泄漏，高导热填料（碳材料、BN 等）会提升模量、加剧界面热阻。

02

成果掠影

近日，北京化工大学张军营教授、程珏教授团队设计了基于B─O─B 和 Si─O─B 动态键交联的双刷相变聚合物网络（PVBS-TMCₙ），通过双刷拓扑结构提升相变单元含量、动态键降低焓损失，实现了240.7 J/g的创纪录潜热，同时具备80℃下 0.8 s 的超快松弛特性和无催化剂闭环回收能力；进一步通过堆叠 - 切割策略制备 PVBS-TMC₁₄/₂₄与石墨烯泡沫（GF）的复合材料（PVBS-TMC/GF），其热导率达 55.5 W/m・K，80℃/10 N 下界面热阻（ITR）低至 35.7 K・mm²/W，应用于 CPU 热管理时，较商用产品使稳态温度降低 10-15℃、峰值温度降低 8-10℃，为高热通量热管理提供了兼具高潜热、自适应性低阻和可回收性的创新方案。研究成果以“Record-High Latent Heat, Ultra-Fast Relaxation and Closed-Loop Recycling Double-Brush Polymer Networks for Self-Adaptive Thermal Interface Management” 为题，发表于《Advanced Science》期刊。

03

图文导读

图1本工作的设计思想。（a）双刷动态PCPN的拓扑设计。（b）基于双刷动态PCPN和自适应ITR机制的TIM示意图。

图2主链、侧链和交联剂的合成和表征。（a）主链、侧链和交联剂的反应路线。（b）TMC 32、PAD和TSH的FT-IR光谱。（c-d）TMCn的DSC曲线。（e）D4 Vi、PVMS和PVBS的FT-IR光谱。（f）PVBS的剪切增稠行为。（g）PVMS和PVBS的1 H NMR光谱。

图3 PVBS-TMCn网络的制备及其性能表征。（a）PVBS-TMCn网络的合成和相变行为的示意图。（b）PVBS-TMCn的DSC熔融过程和（c）XRD。（d）PVBS-TMC 32在多次加热和冷却循环期间的DSC图。（e）流变曲线，（f）视觉图片，（g）PVBS-TMCn的SEM图像。（h）PVBS-TMCn的ΔH和ΔHloss与其他报道的工作的比较。

图4 PVBS-TMCn的动态网络特性及其可回收性。（a）动态键交换示意图、热压直观图、红外焊接示意图。（b）PVBSTMCn的应力松弛和（c）PVBS-TMCn与其他报道的动态网络之间的松弛时间和温度的比较。PVMS-TMC 32和PVBS-TMC 32的XRD曲线。（f）PVBS-TMC n的溶剂闭环再循环。

图5基于共接枝策略的柔性双刷PCPN及其接触、键合和渗透行为。（a）通过共接枝策略制备柔性PVBS-TMC 14/24。（b）PVBS-TMC 14/24在室温下的自由扭转和弯曲及其（c）应力-应变曲线和（d）DSC曲线。（e）PVMS-TMC 14/24的SAXS结果（红色：高强度，蓝色：低强度）（f）PVBS-TMC 14/24与石英的界面模型。(g)（h）PVBS链段与OH之间的δg与符号（B─O键）的散点图;（i）粘附直观图;（j）PVBS-TMC 14/24的变温流变试验曲线;（k-1）界面模型界面的SEM图。