来源 | Applied Physical Sciences

链接 | https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2531049123

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背景

在后摩尔时代的电子器件中，范德华异质结因其可设计的能带结构和优异电学特性而成为新型集成电路的重要候选。然而，不同材料之间的声子失配导致界面热导普遍较低（通常约10MW/m²・K量级），严重制约器件的散热性能和可靠性。长期以来，国内外研究人员普遍认为，在同质结构中引入层间转角会破坏晶格的对称性，增强无序散射，从而降低界面热导。基于这一共识，“扭转”通常被视为抑制热输运的因素。

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成果掠影

近日，清华大学航天航空学院张兴教授、马维刚教授团队颠覆了 “层间扭转必然抑制声子输运、降低界面热导” 的行业共识，在MoS₂/WS₂范德华异质结体系中，通过可控层间扭转工程，实现了界面热导（ITC）最高 2.5 倍的反常提升（0° 时 12.1±1.6 MW/m²・K，38° 时达 30.2±4.3 MW/m²・K）；自主开发了高通量时域热反射（TDTR）Mapping 测量技术，结合分子动力学模拟，揭示了非弹性声子散射主导的热输运机制 —— 层间扭转放大了界面非弹性散射效应，重构了非平衡声子温度分布，激活了光学声子 - 声学声子的高效转换通道，突破了异质结本征声子失配的瓶颈，为后摩尔时代二维材料集成芯片的先进热管理提供了全新范式。研究成果以“Anomalous enhancement of thermal conduction across twisted van der Waals heterointerfaces ” 为题，发表于《Applied Physical Sciences》期刊。

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图文导读

图1.扭曲双层MoS₂/WS₂异质结构（tBMWH）的表征。（A）在MoS₂/WS₂异质双层中使用层间扭曲增强vdWs界面热传输能力的示意图。（B）具有不同单晶尺寸和随机层间扭曲角的tBMWH的光学图像。橙子和蓝色实线表示三角形单晶WS₂和MoS₂的边缘，（C）单层WS₂、单层MoS₂及其重叠区域的拉曼光谱和（D）光致发光（PL）光谱，（E）高分辨率高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（F）选择性区域电子衍射（SAED）和（G）对应于E的tBMWH的快速傅里叶变换（FFT）图案。（H）HAADF-STEM图像。θ = 28.1°的tBMWH的STEM图像。（I）对应于H的tBMWH的SAED和（J）FFT图案。E和H中的白色菱形表示莫尔周期。橙子和蓝色实线表示六边形取向的对角线，并且扭曲角由它们之间的角度确定。（比例尺：B为20 μm，E和H为2 nm，F、G、I和J为5 nm−1。）

图2.扭曲双层MoS₂/WS₂异质结构（tBMWH）的角度相关界面热导（ITC）。（A）时域热反射（TDTR）映射测量的光路和样品结构示意图。（B-E）tBMWH在θ = 0°、25°、50°和59°时的热阻（RTDTR）映射图像（左）和统计分布结果（右）。具有实线和虚线的三角形表示WS₂和MoS₂区域，分别从双层区域提取RTDTR数据进行高斯拟合。测量不确定度对应于高斯拟合的SD。插图是相应角度的光学显微镜图像。（F）TDTR测量和分子动力学（MD）ITC与层间扭转角从0°到60°的模拟结果。（G）具有同质结构的tBMWH的角度相关ITC的比较。空心和实心点对应于模拟和实验结果，灰色点为文献值，红色和蓝色实心点表示本工作中的TDTR映射测量结果。基于对称性，将其视为60°-θ。“×4”表示其实际ITC值应乘以4。

图3. MoS₂/WS₂界面的非平衡声子温度和非弹性声子输运。（A和B）分别为扭转角为0°和θ = 21.8°的MoS₂和WS₂的温度分布与频率的函数关系。面外声学（ZA）、纵向声学（LA）、横向声学（TA）、面外光学（ZO）、纵向光学（LO）和横向光学（TO）声子模式分别用深蓝色、暗红色、深橙子、浅蓝色、浅红色和浅橙子点示出。实心和空心点表示WS₂和MoS₂的声子模式，（C）非扭曲（θ = 0°）和扭曲（θ = 0°）两侧的每个声子模的平均温度（D和E）示出了跨越θ = 0°和θ = 21.8°的MoS₂/WS₂界面的光谱界面热导率（ITC），虚线表示来自弹性散射的光谱ITC贡献。（F）对于扭曲和未扭曲的MoS₂/MoS 3，ITC作为温度的函数的实验和模拟结果。实线由Landauer输运方程计算，仅考虑界面处的弹性散射。

图4.扭曲均匀和非均匀界面声子输运机制的比较。（A）MoS₂/WS₂非均匀和MoS₂/WS₂均匀界面的法向声子态密度（PDOS）和声子输运机制的示意图。（B）扭曲和非扭曲MoS₂/WS₂和MoS₂/WS₂界面热导（ITC）随温度变化的实验和模拟结果。ITC随温度的更快增加表明非弹性声子散射对界面热输运的贡献更大。(C)不同异质双层2D材料系统的ITC值汇总。空心和实心符号分别表示模拟和实验结果。