来源 | Nature Communications

链接 | https://doi.org/10.1038/s41467-026-68614-x

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背景介绍

垂直排列碳纳米管（VACNTs）具有高导电率、优异机械强度、3D 多孔结构（增强宽带光吸收），广泛适用于柔性电子、MEMS、CMOS 等领域。核心挑战：合成温度高（常规 CVD>700℃），与 CMOS（<450℃）、聚合物基板（<200℃）工艺不兼容；传统转移法缺陷：化学蚀刻导致结构变形、聚合物浸润破坏形态、激光 / 热压焊接需高温（>200℃）、冰辅助转移蒸发阶段产生毛细塌陷。

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成果掠影

近日，延世大学Jongbaeg Kim 教授团队提出冰升华转移技术（ISTP），通过环境蒸汽在低温（-10°C）受体基底上凝结成薄冰层作为临时粘合剂，转移后冰层在低压下直接升华（固→气），避免液相蒸发导致的毛细力坍塌，实现垂直排列碳纳米管（VACNTs）的无残留、保结构转移。可适配硅、聚合物、金属等多种基板，图案尺寸覆盖 10μm/cm；该方法使 VACNTs 在转移后仍保持优异的电、热、光学性能，成功应用为智能手机热界面材料（降温 4℃） 和红外传感器吸收层（灵敏度提升 3.43 倍），为下一代电子系统集成 VACNTs 提供了可靠路径。研究成果以“Ice sublimation transfer of vertically aligned carbon nanotubes for residue-free and structurepreserving integration” 为题，发表于《Nature Communications》期刊。

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图文导读

图1.|垂直排列的碳纳米管（VACNT）的基于冰升华的转移方法。a）用于各种尺寸和形状的VACNT图案的基于冰升华的转移方法的示意图。VACNT经由冰基粘合剂层转移到与受体衬底接触的区域中。b）碳纳米管（CNT）的示意图。增加冰层和CNT股之间的接触面积使冰-CNT界面处的vdW力最大化，使得能够将VACNT与供体基底分离。c-e）在SiO2基底上生长的VACNT图案的扫描电子显微镜（SEM）图像。f-j）转移到其它SiO2基底上的VACNT图案的SEM图像。g）当VACNT被转移到3D基底上时，它们可以选择性地仅附着到它们物理接触基底的区域。h）复杂的VACNT图案以相对于原始图案相反的取向被转移。i）SEM图像，其显示了在大学校徽内的转移的VACNT的侧壁，表明与受体基底紧密接触。j）转移的VACNT中的精细图案的SEM图像，特征尺寸低于10 μm。将（c-e）和（f-j）中的SEM图像独立地复制5次，得到相似的结果。

图2.|基于冰升华的转移工艺（ISTP）的详细程序和在各种材料的受体衬底上的转移结果。a）使用基于珀尔帖的表面冷却系统和真空室设置的垂直排列的碳纳米管（VACNT）转移工艺步骤的示意图。通过周围蒸汽的冷凝和冻结形成薄冰层，在转移过程中用作临时粘合剂层。在VACNT转移到受体衬底上之后，在低于水的三相点的压力下通过升华除去基底上的冰层。将1cm2正方形图案化VACNT转移到各种材料的受体基底上的结果。b）刚性基底（Si、SiO2、氧化铝和金基底），c）柔性基底（PET，聚对苯二甲酸乙二醇酯），d）可拉伸基材（EcoflexTM）。ISTP使VACNT能够成功地转移到所有测试的基材上，这些基材可以通过表面冷却形成冰层。

图3.|基于冰升华的转移过程（ISTP）的表征. a）显示用不同冰厚度转移的1cm 2正方形图案化的垂直排列的碳纳米管（VACNT）的图像.黑色区域表示受体衬底上的转移的VACNT区域. b）不同冰厚度下的VACNT的转移产率.随着冰厚度的增加，转移产率增加，c、d）转移过程后受体基底上的VACNT形态的示意图和扫描电子显微镜（SEM）图像，其中分别通过升华或蒸发除去剩余的冰升华避免了由毛细力引起的结构变形，从而保持材料的垂直结构。e）具有不同图案尺寸的转移的VACNT的SEM图像。插图印刷品显示了VACNT阵列内的单个图案的图像。成功转移了80 μm大小的VACNT样品，其垂直结构未发生变形。（c -e）中的SEM图像独立复制了5次，结果相似。（B）中的数据表示为平均值± SD（标准差），每个数据点（n = 5）代表独立转移的VACNT样品。

图.4 |在SiO₂（n = 3，压痕深度：20 μm）上生长的和转移的VACNTs之间的粘附强度的比较。b）具有转移的VACNTs的叉指电极（IDE）的电表征结果将IDE连接到源表，并且测量I-V曲线，总电阻为1.15 Ω，表明电极和碳纳米管（CNT）之间为欧姆接触。c）转移前后VACNT的热扩散率测量使用激光闪光分析仪在25 - 400 °C的温度范围内比较热导率。d）转移前后VACNT的红外吸收率测量。使用傅里叶变换红外光谱（FTIR）在400 - 4000 cm-1的波数范围内比较吸收率。（a）中的数据表示为平均值± SD（标准偏差），每次测量对应于一个独立转移的VACNT样品（n = 3）。源数据以源数据文件的形式提供。

图.5 |基于垂直排列碳纳米管（VACNT）的热界面材料（TIM）的演示。a）集成在器件和散热器之间的基于VACNT的TIM的示意图。CNT股线可以轴向压缩，以符合热源-散热器界面处的微观表面粗糙度。b）扫描电子显微镜（SEM）散热器上的VACNT TIM和商用TIM垫之间的接触界面的图像。c）用于评估不同TIM的导热特性的实验装置的示意图。摄像机用于监测铝块表面温度，该铝块表面温度与保持在100 °C的热板上的TIM接触。d）铝块温度监测结果与不同类型的TIM。e）示意图的VACNT TIM为基础的冷却系统集成到智能手机的热-生成区域。f）智能手机处理器封装护罩上热点的温度监测结果。与商用TIM垫相比，使用基于VACNT TIM的冷却系统可将智能手机的温度降低约4 °C。（b）中的代表性SEM图像被独立复制5次，结果相似。源数据以源数据文件的形式提供。

图.6 |将基于垂直排列的碳纳米管（VACNT）的吸收体集成到红外（IR）传感器中。a）集成有VACNT吸收体的IR传感器结构及其检测机制的示意图。利用VACNT对长波红外（LWIR）的高吸收率和导热性，通过向传感层传递更多的热来增强传感器的灵敏度。b）传统微测辐射热计吸收材料和VACNT之间的吸收比的比较。括号中的数字指的是正文中的相应参考数字。c）与VACNT吸收体集成的所制造的红外传感器的示意图。d）传感器检测区域的扫描电子显微镜（SEM）图像利用改进的基于冰升华的转移工艺（ISTP），VACNT被成功地转移到小于1 μm厚的悬浮膜上，而不损坏器件结构。f）不含VACNT吸收体的红外传感器的瞬态响应;在250 °C的低辐射红外辐射下暴露15 s，测量相对电阻变化。h）在不同热源温度下红外传感器的相对电阻变化。在不同的VACNT吸收体厚度下红外传感器的电阻变化。当集成VACNT时，与对照组相比，对长波红外的灵敏度增加到3.43倍。将（e）中的SEM图像独立再现5次，得到类似的结果。